| Name: | Description: | Size: | Format: | |
|---|---|---|---|---|
| 1.27 MB | Adobe PDF |
Authors
Abstract(s)
Industrial pollution has grown a lot in recent times, mostly formed by oily compounds, affecting not only the environmental but also human health. As the concern increases, so does the search for effective treatment, a few years the use of different nanostructure porous carbon materials are being used in catalysis. Therefore, in this work carbon nanotubes (CNTs) were tested as catalysts in the selective denitrification of oily wastewater containing 4-nitrophenol (4-NP) by catalytic wet peroxide oxidation (CWPO). The CNTs were prepared by chemical vapor deposition, feeding sequentially ethylene (E) and/or acetonitrile (A) during different times until 20 min, resulting in samples E20, E15A5, E10A10, E5A15, E1A19 and A20, the number denoting the time feeding of each precursor and the order of appearance of the letter indicating the order of each precursor. The synthesized CNTs were tested in the CWPO of 4-NP in aqueous solutions and in simulated oily wastewater (2,2,4-trimethylpentane and water) at 80 ºC, initial pH = 3.5, C4-NP = 1 g/L, CH2O2 = 3.56 g/L, and Ccatalyst = 2.5 g/L. The catalysts A20, E1A19 and E5A15 promoted a faster decomposition of H2O2 and a lower degradation of 4-NP in the aqueous system, whereas the catalysts E20, E15A5 and E10A10 (more hydrophobic character than previous ones) displayed the opposite trend, since E20 was able to remove 99% of the pollutant and A20 only 69% after 8 h of reaction. E15A5 and E10A10 catalysts were able to remove 100% of 4-NP after 24 h of reaction.
In biphasic L-L media all catalysts presented a great conversion of 4-NP after 24 h of reaction. E15A5, E10A10 and E1A19 catalyst allow to completely remove 4-NP and E5A15, A20 and E20 led to obtain a removal of 99%, 99% and 98%, respectively. Besides that, the aromaticity was also measured for comparation of materials. The lower concentration of aromatic intermediates was obtained E15A5 and E10A10 (126.34,249.10 mg/L, respectively), and lower pH (2.42, 2.38, respectively), which supports the formation of carboxylic acids. The highest removals conversions obtained with E15A5 and E10A10 is ascribed to the capacity to stabilize Pickering emulsions by E15A5 and E10A10. The amphiphilic characteristic of this material ensures a closer contact between the liquid phases, allowing higher mass transfer.
A poluição industrial cresceu muito nos últimos tempos, em sua maioria essa poluição é formada por compostos oleosos, afetando não apenas o ambiente, mas também a saúde humana. À medida que a preocupação aumenta também aumenta a busca por tratamentos eficientes. Há alguns anos o uso de diferentes matérias de carbono poroso nano estruturados estão sendo utilizados na catálise. Portanto, neste trabalho os nanotubos de carbono foram testados como catalisadores na oxidação seletiva de 4-nitrofenol (4-NP) presente em águas residuais oleosas por oxidação catalítica com peróxido de hidrogénio. Os nanotubos de carbono foram preparados por deposição química em fase vapor, alimentando sequencialmente etileno (E) e/ou acetonitrila (A) durante diferentes tempos até 20 min cada um, resultando nas amostras E20, E15A5, E10A10, E5A15, E1A19 e A20, o número denotando o tempo de alimentação de cada precursor e a ordem de aparecimento da letra indicando a ordem de cada precursor. Os nanotubos de carbono sintetizados foram testados no CWPO do 4-NP em soluções aquosas e em águas residuais oleosas simuladas (2,2,4-trimetilpentano e água) a 80 ºC, pH inicial 3,5, C4-NP = 1 g/L, CH2O2 = 3,56 g/L, e CCatalisador = 2,5 g/L. Os catalisadores A20, E1A19 e E5A15 promoveram uma decomposição mais rápida de H2O2 e uma menor degradação de 4-NP no sistema aquoso, enquanto os catalisadores E20, E15A5 e E10A10 (com um caráter mais hidrofóbico que os anteriores) apresentaram tendência oposta, uma vez que, E20 foi capaz de remover 99% do poluente e A20 apenas 69% após 8 h de reação. Os dois catalisadores capazes de remover 100% de 4-NP após 24 h de reação foram E15A5 e E10A10. Em meio L-L bifásico todos os catalisadores apresentaram uma alta conversão de 4-NP após 24 h de reação, E15A5, E10A10 e E1A19 com 100%, E5A15 e A20 com 99% e E20 com 98%. Além disso, a aromaticidade também foi medida para comparação de materiais. Os catalisadores que apresentaram concentração mais baixa dos intermediários aromáticos foram E15A5 e E10A10 (126,34, 249,10 mg/L, respectivamente), e o pH mais baixo também (2,42, 2,38, respectivamente), isso apoia a ideia da formação de ácidos carboxílicos. Esta tendência de melhores resultados pode ser atribuída à formação de emulsões Pickering pelos materiais E15A5 e E10A10. A característica anfifílica desses materiais garantem um contato mais próximo entre as fases líquidas, permitindo maior transferência de massa.
A poluição industrial cresceu muito nos últimos tempos, em sua maioria essa poluição é formada por compostos oleosos, afetando não apenas o ambiente, mas também a saúde humana. À medida que a preocupação aumenta também aumenta a busca por tratamentos eficientes. Há alguns anos o uso de diferentes matérias de carbono poroso nano estruturados estão sendo utilizados na catálise. Portanto, neste trabalho os nanotubos de carbono foram testados como catalisadores na oxidação seletiva de 4-nitrofenol (4-NP) presente em águas residuais oleosas por oxidação catalítica com peróxido de hidrogénio. Os nanotubos de carbono foram preparados por deposição química em fase vapor, alimentando sequencialmente etileno (E) e/ou acetonitrila (A) durante diferentes tempos até 20 min cada um, resultando nas amostras E20, E15A5, E10A10, E5A15, E1A19 e A20, o número denotando o tempo de alimentação de cada precursor e a ordem de aparecimento da letra indicando a ordem de cada precursor. Os nanotubos de carbono sintetizados foram testados no CWPO do 4-NP em soluções aquosas e em águas residuais oleosas simuladas (2,2,4-trimetilpentano e água) a 80 ºC, pH inicial 3,5, C4-NP = 1 g/L, CH2O2 = 3,56 g/L, e CCatalisador = 2,5 g/L. Os catalisadores A20, E1A19 e E5A15 promoveram uma decomposição mais rápida de H2O2 e uma menor degradação de 4-NP no sistema aquoso, enquanto os catalisadores E20, E15A5 e E10A10 (com um caráter mais hidrofóbico que os anteriores) apresentaram tendência oposta, uma vez que, E20 foi capaz de remover 99% do poluente e A20 apenas 69% após 8 h de reação. Os dois catalisadores capazes de remover 100% de 4-NP após 24 h de reação foram E15A5 e E10A10. Em meio L-L bifásico todos os catalisadores apresentaram uma alta conversão de 4-NP após 24 h de reação, E15A5, E10A10 e E1A19 com 100%, E5A15 e A20 com 99% e E20 com 98%. Além disso, a aromaticidade também foi medida para comparação de materiais. Os catalisadores que apresentaram concentração mais baixa dos intermediários aromáticos foram E15A5 e E10A10 (126,34, 249,10 mg/L, respectivamente), e o pH mais baixo também (2,42, 2,38, respectivamente), isso apoia a ideia da formação de ácidos carboxílicos. Esta tendência de melhores resultados pode ser atribuída à formação de emulsões Pickering pelos materiais E15A5 e E10A10. A característica anfifílica desses materiais garantem um contato mais próximo entre as fases líquidas, permitindo maior transferência de massa.
Description
Mestrado de dupla diplomação com a UTFPR - Universidade Tecnológica Federal do Paraná
Keywords
Catalytic wet peroxide oxidation 4-nitrophenol Carbon nanomaterials Janus-structure Pickering emulsion