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Authors
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Abstract(s)
Rapid industrialization and urbanization have led to significant environmental challenges, particularly the contamination of water bodies by contaminants of emerging concern (CECs) due to insufficient tertiary treatment in wastewater treatment plants (WWTPs). Pharmaceuticals like acetaminophen (ACT) and sulfamethoxazole (SMX), as well as phenolic compounds like gallic acid (GA), are persist and bioaccumulate, posing risks to water quality. This study explores the development of permeable reactive barriers (PRBs) using eco-friendly materials: geopolymers (GP), activated carbon (AC), and carbon nanotubes (CNT), sourced from waste. Integrating these materials into PRBs aligns with circular economy principles, providing a
sustainable solution to reduce exposure to contaminated water. Elemental analysis revealed that AC contained 63.0% carbon, while CNT exhibited a higher carbon content of 92.5%. The GP analysis indicated substantial calcium and silicon content, and structural analysis via X-ray diffraction (XRD) identified key crystalline phases, predominantly calcite. Functional characterization using Fourier-transform infrared spectroscopy (FT-IR) confirmed the presence of hydroxyl and carbonyl groups in AC and notable C–O bonds in CNTs. Additionally, acid-base characterization demonstrated AC's high basicity (1250 μmol/g), enhancing its capacity to adsorb acidic compounds. Morphological studies using SEM and TEM illustrated the
heterogeneous structure of GP and the arrangement of CNTs, including iron nanoparticles, from the synthesis process. BET analysis revealed AC’s superior specific surface area (527 m²/g) and pore volume (0.313 cm³/g) compared to CNT (66 m²/g) and GP (30 m²/g), enhancing its adsorption capacity. Equilibrium analysis revealed that the Freundlich model effectively described the adsorption process, indicating favorable conditions and a strong affinity between adsorbates and adsorbents. The maximum adsorption capacities of AC were determined using the Langmuir model, with values of 112.19 mg/g for ACT, 40.25 mg/g for SMX, and 314.27 mg/g for GA. Kinetic studies confirmed that all materials followed a pseudo-second-order model, achieving equilibrium within approximately 50 minutes. Continuous flow experiments validated the batch adsorption results, showing the effective performance of AC and GP, with breakthrough capacities of 126.85 mg/g for ACT, 54.93 mg/g for SMX, and 151.53 mg/g for GA. Breakthrough times were recorded at 314 minutes for ACT, 66 minutes for SMX, and 68 minutes for GA. The multi-component system exhibited similar behavior, although saturation occurred earlier.
A rápida industrialização e urbanização têm levado a desafios ambientais significativos, particularmente à contaminação dos corpos d'água por contaminantes de preocupação emergente (CECs) devido ao tratamento terciário insuficiente em estações de tratamento de águas residuais (ETARs). Fármacos como paracetamol (ACT) e sulfametoxazol (SMX), assim como compostos fenólicos como o ácido gálico (GA), persistem e bioacumulam, representando riscos à qualidade da água. Este estudo explora o desenvolvimento de barreiras reativas permeáveis (BRPs) utilizando materiais ecologicamente corretos: geopolímeros (GP), carvão ativado (AC) e nanotubos de carbono (CNT), oriundos de resíduos. A caracterização abrangente confirmou a eficácia dos materiais utilizados. A análise elementar revelou que o AC continha 63,0% de carbono, enquanto o CNT apresentou um conteúdo de carbono mais elevado, de 92,5%. A análise do GP indicou um conteúdo significativo de cálcio e silício, e a análise estrutural por meio de DRX identificou fases cristalinas-chave, principalmente calcita. A caracterização funcional por FT-IR confirmou a presença de grupos hidroxila e carbonila no AC, além de notáveis ligações C–O nos CNTs. Adicionalmente, a caracterização ácido-base demonstrou a alta basicidade do AC (1250 μmol/g), aprimorando sua capacidade de adsorver compostos ácidos. Estudos morfológicos utilizando SEM e TEM ilustraram a estrutura heterogénea do GP e o arranjo dos CNTs, incluindo nanopartículas de ferro. A análise BET revelou a maior área superficial (527 m²/g) do AC em comparação ao CNT (66 m²/g) e ao GP (30 m²/g). A análise de equilíbrio revelou que o modelo de Freundlich descreveu efetivamente o processo de adsorção, indicando condições favoráveis e uma forte afinidade entre os adsorventes e os adsorvatos. As capacidades máximas de adsorção do AC foram determinadas utilizando o modelo de Langmuir, com valores de 112,19 mg/g para ACT, 40,25 mg/g para SMX e 314,27 mg/g para GA. Estudos cinéticos confirmaram que todos os materiais seguiram um modelo de pseudo-segunda ordem, atingindo o equilíbrio em aproximadamente 50 minutos. Experiências de fluxo contínuo validaram os resultados de adsorção em batelada, mostrando o desempenho eficaz do AC e do GP, com capacidades de ruptura de 126,85 mg/g para ACT, 54,93 mg/g para SMX e 151,53 mg/g para GA. Os tempos de ruptura foram registrados em 314 minutos para ACT, 66 minutos para SMX e 68 minutos para GA. O sistema multicomponente exibiu comportamento semelhante, embora a saturação tenha ocorrido mais cedo.
A rápida industrialização e urbanização têm levado a desafios ambientais significativos, particularmente à contaminação dos corpos d'água por contaminantes de preocupação emergente (CECs) devido ao tratamento terciário insuficiente em estações de tratamento de águas residuais (ETARs). Fármacos como paracetamol (ACT) e sulfametoxazol (SMX), assim como compostos fenólicos como o ácido gálico (GA), persistem e bioacumulam, representando riscos à qualidade da água. Este estudo explora o desenvolvimento de barreiras reativas permeáveis (BRPs) utilizando materiais ecologicamente corretos: geopolímeros (GP), carvão ativado (AC) e nanotubos de carbono (CNT), oriundos de resíduos. A caracterização abrangente confirmou a eficácia dos materiais utilizados. A análise elementar revelou que o AC continha 63,0% de carbono, enquanto o CNT apresentou um conteúdo de carbono mais elevado, de 92,5%. A análise do GP indicou um conteúdo significativo de cálcio e silício, e a análise estrutural por meio de DRX identificou fases cristalinas-chave, principalmente calcita. A caracterização funcional por FT-IR confirmou a presença de grupos hidroxila e carbonila no AC, além de notáveis ligações C–O nos CNTs. Adicionalmente, a caracterização ácido-base demonstrou a alta basicidade do AC (1250 μmol/g), aprimorando sua capacidade de adsorver compostos ácidos. Estudos morfológicos utilizando SEM e TEM ilustraram a estrutura heterogénea do GP e o arranjo dos CNTs, incluindo nanopartículas de ferro. A análise BET revelou a maior área superficial (527 m²/g) do AC em comparação ao CNT (66 m²/g) e ao GP (30 m²/g). A análise de equilíbrio revelou que o modelo de Freundlich descreveu efetivamente o processo de adsorção, indicando condições favoráveis e uma forte afinidade entre os adsorventes e os adsorvatos. As capacidades máximas de adsorção do AC foram determinadas utilizando o modelo de Langmuir, com valores de 112,19 mg/g para ACT, 40,25 mg/g para SMX e 314,27 mg/g para GA. Estudos cinéticos confirmaram que todos os materiais seguiram um modelo de pseudo-segunda ordem, atingindo o equilíbrio em aproximadamente 50 minutos. Experiências de fluxo contínuo validaram os resultados de adsorção em batelada, mostrando o desempenho eficaz do AC e do GP, com capacidades de ruptura de 126,85 mg/g para ACT, 54,93 mg/g para SMX e 151,53 mg/g para GA. Os tempos de ruptura foram registrados em 314 minutos para ACT, 66 minutos para SMX e 68 minutos para GA. O sistema multicomponente exibiu comportamento semelhante, embora a saturação tenha ocorrido mais cedo.
Description
Mestrado de dupla diplomação com a UTFPR - Universidade Tecnológica Federal do Paraná
Keywords
Contaminants of emerging concern Circular economy Breakthrough curve Permeable reactive barriers Wastewater treatment