Utilize este identificador para referenciar este registo: http://hdl.handle.net/10198/11510
Título: Estudos experimentais e modelação matemática da libertação de fármacos em redes de polímeros interpenetrantes
Autor: Oliveira, Daniela Santos
Orientador: Dias, Rolando
Palavras-chave: Redes de polímeros interpenetrantes
Hidrogéis
Adsorção/dessorção
Fármacos
Data de Defesa: 2014
Resumo: As redes de polímeros interpenetrantes (IPN) têm sido consideradas nos últimos anos como forma de melhorar as propriedades de materiais convencionais. Aumento do desempenho mecânico e incorporação simultânea de polímeros naturais e sintéticos no mesmo produto são exemplos de vantagens associadas aos IPNs. Neste trabalho foram explorados IPNs baseados em redes de ácido acrílico (AA) e N-isopropilacrilamida (NIPA) como forma de obtenção de materiais com sensibilidade simultânea ao pH (decorrente da rede de AA) e à temperatura (decorrente da rede de NIPA). Os hidrogéis resultantes apresentam potenciais aplicações em biomedicina e na indústria farmacêutica, nomeadamente na libertação controlada de fármacos. Os IPNs de AA/NIPA foram sintetizados através de polimerização radicalar clássica (FRP), tendo sido consideradas diferentes estratégias de interpenetração das redes de base (variação do solvente, concentrações, temperatura, iniciador, etc). Após purificação, os IPNs foram caracterizados em termos da variação da sua razão de inchamento (SR) quando colocados em soluções aquosas (procurando recriar meios biológicos) com diferentes valores de pH e temperatura. Os materiais sintetizados foram também caracterizados em termos da sua capacidade de adsorção/dessorção (retenção/libertação) de moléculas alvo importantes em biomedicina (ex. 5-fluoruracilo usado no tratamento do cancro ou 4-aminopiridina, potencialmente útil no tratamento da esclerose múltipla). Em concreto, foi quantificada a adsorção dos fármacos nos IPNs em modo fechado (batch) e também em modo contínuo. Para esse efeito, os materiais foram empacotados em colunas de GPC e submetidos a testes de análise frontal usando soluções aquosas contendo os fármacos. Adicionalmente, os IPNs foram ainda sujeitos a estudos de extração em fase sólida (SPE) envolvendo também soluções aquosas dos mesmos fármacos. Os resultados experimentais obtidos foram usados em estudos de modelação matemática, nomeadamente para a determinação de isotérmicas de adsorção (Langmuir, Freundlich, etc) e no desenvolvimento de ferramentas de cálculo auxiliadoras da interpretação dos resultados obtidos por análise frontal (quantificação da capacidade de adsorção). Com a investigação realizada mostra-se que a interpenetração de redes pode ser considerada na obtenção de hidrogéis com sensibilidade combinada a estímulos (ex. pH/temperatura) e que os materiais resultantes apresentam propriedades úteis em biomedicina, nomeadamente na retenção/libertação de fármacos quando selecionadas combinações de elevada afinidade entre o IPN e a molécula alvo.
Over the past few years the interpenetrating polymer networks (IPN) have been considered to be an effective way to improve the properties of conventional materials. The increase in the mechanical performance and a simultaneous incorporation of natural and synthetic polymers in the same product are some of the benefits associated to IPN. This work sets out to explore IPNs based on acrylic acid (AA) and N-isopropylacrylamide (NIPA) networks as a route to obtain materials simultaneously sensitive to pH (resulting from the AA network) and temperature (resulting from the NIPA network). The resulting hydrogels present potential applications in biomedical and pharmaceutical industry, particularly in the controlled drug release. The AA/NIPA IPNs were synthesized through classic free-radical polymerization (FRP), having been considered different strategies of interpenetration of base networks (variation in solvent, concentration, temperature, initiator, etc). After purification, the IPNs were categorised in terms of variation in their swelling ratio (SR) when placed in aqueous solutions (seeking to recreate biological environments) with different values of pH and temperature. The synthesized materials were also categorized in terms of their capacity to adsorb/desorb (retention/release) important biomedical target molecules (eg. 5-fluorouracil used in cancer treatment or 4-aminopyridine, potentially useful in the multiple sclerosis treatment). In a particular way, it was quantified the drug absorption in the IPNs in a closed mode (batch) and in a continuous mode. For this purpose, the materials were packed into GPC columns and subjected to frontal analysis tests using aqueous solutions containing the drugs. Additionally, the IPNs were also subject to solid phase extraction (SPE) studies, involving also aqueous solutions of the same drugs. The experimental results obtained were used in mathematical modelling studies, namely for the determination of adsorption isotherms (Langmuir, Freundlich, etc) and in the development of calculation tools to assist in the interpretation of the results obtained from frontal analysis (adsorption capacity measurement). This research demonstrates that the interpenetrating networks can be considered as a route to obtain stimulus-sensitive hydrogels (pH/temperature) and that the resulting materials exhibit properties useful to biomedicine, namely in the retention/release of drugs when high affinity combinations between the target molecule and IPN were selected.
URI: http://hdl.handle.net/10198/11510
Designação: Mestrado em Tecnologia Biomédica
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